Berhadapan dengan serangan keras dari Goguryeo ke wilayah selatan semenanjung Korea, Baekje dan Silla menemukan kelangsungan hidup mereka melalui hubungan perkahwinan, bermula pada tahun 433. Perikatan antara Baekje dan Silla berlangsung lebih daripada satu abad dan merupakan sebab utama mengapa Goguryeo tidak dapat menakluki seluruh semenanjung.[28]

Gaya mendapati dirinya berada dalam keadaan tidak menentu kerana kelemahan geografinya yang terhimpit di antara Baekje dan Silla, dan akhirnya tidak dapat berkembang menjadi negara maju.[29]

Pada tahun 472, Gaero, penguasa Baekje, mengirim surat kepada maharaja Wei Utara, yang menyatakan bahawa baginda menghadapi masalah untuk berinteraksi dengannya kerana campur tangan Goguryeo yang kerap, sehingga memanggil tindakan ketenteraan terhadap Goguryeo. Namun, Baekje gagal menerima kembali utusannya dan tidak dapat mendapat sokongan ketenteraan daripada Wei Utara.[30][31] Sebagai tindak balas, Jangsu secara diam-diam merencanakan untuk menyerang Baekje, yang walaupun mengalami kekalahan melawan Gwanggaeto the Great, masih memiliki pangkalan kekuatan yang signifikan di semenanjung Korea. Untuk mengalahkan Baekje, baginda mengirim seorang samiBuddha bernama Dorim,[2] yang pergi ke istana Gaero dengan tujuan rahsia untuk menyelewengkan negara itu. Gaero mula menyukai Dorim, bermain go dengannya setiap hari, dan Dorim dapat berbicara dengan Gaero untuk menghabiskan sejumlah besar wang untuk projek pembinaan, sehingga melemahkan perbendaharaan negara.[32]

Pada tahun 475, Jangsu melancarkan serangan penuh dari darat dan laut terhadap kerajaan Baekje yang sekarang tidak stabil secara politik. Dorim berjaya mendapatkan maklumat mengenai Baekje,[32] dan akibatnya Gaero sama sekali tidak bersedia untuk serangan yang dilancarkan oleh Jangsu. Dengan momentum yang memihak kepadanya, Jangsu kemudian menuju ke ibu kota dan dengan mudah menawan kota Wiryeseong dan membunuh Gaero.[33][34] Tidak lama kemudian, Jangsu membakar ibu kota hingga hancur, bersama-sama dengan beberapa kota lain yang ditakluknya dari Baekje. Maka, Baekje tidak punya pilihan selain memindahkan ibu kotanya ke Ungjin yang berbukit (sekarang Gongju), 80 batu ke selatan, yang dapat memberikan perlindungan alamiah bagi kerajaan yang telah punah.[2][31] Perang tersebut memberi Goguryeo hampir keseluruhan kawalan lembah Sungai Han, wilayah yang penting untuk kekuatan komersial dan ketenteraan di semenanjung Korea.[16] Baekje telah berkuasa secara dominan di semenanjung selama beratus-ratus tahun akibat penguasaan wilayahnya, tetapi setelah kehilangan wilayah itu kepada Goguryeo, Baekje juga kehilangan kawalan ke atas semenanjung.

Setelah berjaya mengakhiri kempennya di Baekje, Jangsu kemudian mengalihkan perhatiannya ke kerajaan semenanjung kedua Silla.[2] Silla telah menjadi negara bawahan Goguryeo sejak Gwanggaeto mengalahkan pasukan Baekje dan Wa menyerang Silla pada tahun 400.[35] Untuk mendapatkan kesetiaan protektorat de facto, Jangsu menuntut adinda Raja Nulji dari Silla untuk menjadi tawanan politik.[36] Raja Nulji memutuskan hubungan dengan Goguryeo pada tahun 454. Jangsu menyerang Silla pada tahun 468, memperluas wilayahnya menjadi beberapa bahagian di Wilayah Gangwon, dan sekali lagi pada tahun 489, merebut 7 buah kota bertembok dan memperluas wilayahnya ke beberapa bahagian di Wilayah Gyeongsang Utara.[37] Dengan kemenangannya ke atas Silla, Jangsu mendirikan monumen batu di Chungju sekarang ini, memuji pencapaian ayahandanya dan dirinya sendiri.[38] Tugu ini tetap berada di lokasi yang sama, memegang kepentingan sejarah sebagai satu-satunya tugu Goguryeo yang masih hidup di semenanjung Korea.[39]